El profesor Xia Chuan de la Escuela de Materiales y Energía de la Universidad de Ciencia y Tecnología Electrónica de China publicó un artículo en "Nature Chemistry".
El trabajo fue completado conjuntamente por la Universidad de Ciencia y Tecnología Electrónica de China, Light Source de Canadá y la Universidad Rice de Estados Unidos. El profesor Xia Chuan de la Escuela de Materiales y Energía es el primer autor y el autor correspondiente del artículo. El profesor Wang Haotian de la Universidad Rice en Estados Unidos y el profesor Hu Yongfeng de Canadian Light Source son los autores correspondientes del artículo. El equipo colaborativo ha establecido una base sólida en los campos de la investigación de materiales electrocatalíticos y el diseño de reactores electroquímicos y ha logrado resultados de investigación fructíferos.
Los materiales de un solo átomo de metales de transición tienen una alta utilización atómica, una estructura electrónica única y una estructura de coordinación clara y ajustable, y exhiben una excelente actividad en diversos procesos electrocatalíticos. Sin embargo, la baja densidad atómica de los metales en los materiales tradicionales de un solo átomo (generalmente menos del 5% en peso o 1% en peso) limita en gran medida su rendimiento catalítico general y sus perspectivas de aplicación industrial. Por lo tanto, el desarrollo de un metal de transición de alta carga. material de un solo átomo Una estrategia de síntesis general es muy importante. Los procesos existentes "de arriba hacia abajo" y "de abajo hacia arriba" tienen limitaciones significativas para mejorar la carga de metal de materiales sintetizados de un solo átomo (Figura 1, a-b). Tomando como ejemplo átomos individuales sostenidos por materiales de carbono, el método "de arriba hacia abajo" existente consiste en crear defectos en la superficie del soporte del material de carbono y luego estabilizar los átomos individuales a través de los defectos. Sin embargo, dado que el tamaño del defecto no se puede controlar con precisión, el número de ubicaciones de defectos es muy limitado y se forman fácilmente grupos en ubicaciones de defectos grandes cuando aumenta la carga de metal. El método "de abajo hacia arriba" utiliza precursores metálicos y orgánicos (como estructuras organometálicas, moléculas de metaloporfirina y moléculas pequeñas organometálicas) para obtener materiales de carbono cargados con átomos metálicos. Cuando la carga de metal es demasiado grande, se producirán grupos o partículas durante la pirólisis debido a un espacio de aislamiento insuficiente entre los átomos de metal.
En vista de esto, el equipo desarrolló un método de preparación de material catalítico de un solo átomo (Figura 1c) que es diferente de los procesos "de arriba hacia abajo" y "de abajo hacia arriba" existentes para romper con los procesos de un solo átomo. Carga de átomos. Restricciones de cantidad. El equipo utilizó de forma innovadora puntos cuánticos de grafeno con una gran superficie y alta estabilidad térmica como sustrato de carbono, y los modificó con grupos -NH2 para que tuvieran una mayor actividad de coordinación para los iones metálicos. Después de introducir iones metálicos, se puede obtener una red reticulada con iones metálicos como nodos y puntos cuánticos de grafeno funcionalizados como unidades estructurales, y finalmente pirolizarla para obtener materiales metálicos de un solo átomo altamente cargados. En comparación con los métodos tradicionales de síntesis de catalizadores de un solo átomo "de arriba hacia abajo" y "de abajo hacia arriba", el método presentado en este estudio no solo garantiza una alta dispersión del tiempo de anclaje inicial de iones metálicos de alto contenido, sino que también suprime eficazmente la aglomeración posterior. de átomos metálicos causados por la sinterización y la reconstrucción del sustrato durante la pirólisis.
Métodos de caracterización como XAFS y HADDF-STEM han demostrado que los materiales catalíticos metálicos de un solo átomo soportados preparados mediante este método pueden garantizar la monodispersión de átomos metálicos y lograr una carga metálica que supera con creces el nivel informado en el estudio. literatura existente. Con este método, el equipo preparó con éxito materiales catalíticos de un solo átomo de Ir con una fracción de masa del 41,6% (fracción atómica del 3,84%) (Figura 2), que es varias veces mayor que la carga más alta de átomos individuales de Ir reportada en la literatura. .
Además, esta estrategia sintética es universal y puede usarse para preparar otros materiales catalíticos monoátomos de metales nobles o no nobles altamente cargados. Por ejemplo, en materiales a base de carbono, la carga máxima de átomos de Pt puede alcanzar 32,3 en peso. %, la vida útil promedio de los átomos de níquel puede alcanzar 65,438+05% en peso (Figura 3).
Xia Chuan, profesora de la Escuela de Materiales y Energía de la Universidad de Ciencia y Tecnología Electrónica de China, es un joven talento nacional. La dirección de la investigación es la electrocatálisis, la electrosíntesis y la biosíntesis electroquímica basada en nuevas energías, y se compromete a lograr ciclos energéticos y materiales equilibrados en carbono. Se han llevado a cabo investigaciones exhaustivas y sistemáticas en la dirección característica de la "síntesis in situ de combustibles líquidos y productos químicos básicos" y se han logrado resultados fructíferos en el campo del diseño de reactores y catalizadores. * * * Publicó más de 50 artículos académicos, autorizó 3 patentes estadounidenses y fue citado más de 5200 veces. En los últimos cinco años, como primer autor/autor correspondiente, ha publicado más de 20 artículos en revistas nacionales y extranjeras de alto nivel como Science y Nat. Nat. energética.
Nat Kattar. Química, etc. , de los cuales 9 artículos son muy citados por ESI y 2 son temas candentes.